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石墨相氮化碳（g-C3N4）因其在高效光催化制氢、水氧化、人工光合作用、CO2还原、有机污染物光解等方面的良好性能，近年来受到广泛关注。然而，原始g-C3N4具有的2.7 eV的宽带隙限制了其在可见光范围内的光吸收，制约了其应用。高压技术作为一种可以改变材料性质的通用工具，为在不改变成分的情况下调整带隙和光电特性提供了一种有效策略。因此，通过高压技术实现对g-C3N4的带隙调控，可以显著增强其光催化活性，提升其应用潜力。
研究团队采用碱辅助热聚合法制备了含氮空位缺陷g-C3N4纳米片，氮碳比为9:10，并利用金刚石对顶砧（DAC）结合拉曼光谱、同步辐射X射线衍射、高压吸收光谱、光电流等技术系统地研究了g-C3N4在高压下的带隙演变和光电响应行为。研究发现，在氮缺陷的辅助下，g-C3N4由于压力驱动发生了由石墨相向非晶相的结构转变（PIA）。高压下，氮缺陷g-C3N4的荧光光谱（PL）由黄色转变为红色，最小带隙达到1.70 eV。变窄的带隙增强了可见光范围内的光吸收，并将可见光下的光电流从18 nA增加到29 nA。当施加压力高于PIA转变压力17GPa时，降压到环境压力下仍能保持窄带隙，实现了g-C3N4从1.87 eV到2.42 eV的大范围带隙调控，且其光电流提高了近2倍。该研究提供了一种空位/缺陷辅助PIA的策略，发展了将高压下的结构和物性保存到常压环境下的普适性技术，可以用于设计调控材料的带隙和提升光电性能。 上述研究工作得到国家自然科学基金和中科院创新项目的支持。 论文链接图1 高压下金刚石对顶砧压机内g-C3N4样品的颜色变化图2 g-C3N4在高压下光电流
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