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全固态电池因具有安全性高、稳定性好、能量密度高等优点，开创性的解决了传统有机电解液电池中存在的寿命短、易燃、易爆等问题，成为一项突破技术。单质硫作为锂硫电池的正极材料，其理论比容量达到1675 mAh/g，高于商业上广泛应用的钴酸锂和三元正极材料。因此，将固态电解质引入到锂硫电池体系中构建全固态锂硫电池，有望成为新一代高能量密度储能系统。近期，中国科学院青岛生物能源与过程研究所研究员武建飞带领先进储能材料与技术研究组，在硫化物基全固态锂硫电池性能提升及缺陷界面工程方面取得进展。近日，相关研究成果发表ACS applied Materials & Interfaces上。
该团队提出以粗糙活化碳管作为中间介质，在单质硫S、活化碳管P-CNT和离子导体Li6PS5Cl之间构建稳定的三相界面的策略。通过设计缺陷，增加碳管表面活性位点，单质硫均匀包覆在刻蚀后的碳纳米管内外表面。通过优化离子输运和电子传输网络，可提升全固态锂硫电池中硫正极的反应活性和稳定性。BET、SEM、XPS等表征手段证明，与普通的碳管相比，活化后的碳管拥有更高的比表面积，硫和电解质在其表面分散得更均匀，作用力更强，能形成更好的电子和离子传输界面，从而获得基于S@P-CNT正极的长循环、高比能全固态锂硫电池。该电池在面载量为1.59 mg cm-2，电流密度为1.34 mA cm-2的条件下，展现出1506.3 mAh g-1 的高比容量，经过1400圈循环后容量保持率仍高达70.4%（图1）。按材料计算，该全固态锂硫电池体系能量密度高达600 Wh/kg，未来应用于电动汽车将提升续航里程。
该研究通过密度泛函理论（DFT）第一性原理方法揭示了固态锂硫电池性能提升的原因（图1）。活化后的碳管（P-CNT）与Li2S的吸附作用明显高于其与商用碳管（CNT）之间的相互作用，说明含有更多含氧官能团和缺陷的P-CNTs与S的相互作用高于普通商用碳管，硫化物可稳定地吸附在载体上，这使得S和P-CNTs之间存在更有效的电荷转移，利于S到Li2S的氧化还原反应，这是基于S@P-CNTs正极的全固态锂硫电池长循环及容量保持率较高的原因之一。此外，锂离子在P-CNTs和Li6PS5Cl界面的迁移势垒能明显低于其在CNTs和Li6PS5Cl界面的势垒能，证明经过设计处理后的碳管，更利于锂离子在界面间迁移，提高了电池的效率和循环稳定性。这种对单质硫基体的碳材料缺陷界面工程设计，为开发全固态锂硫电池提供了新的思路和途径。
研究组立足产业需求，致力于丰富硫化物全固态电池解决方案供给，加快硫化物全固态电池制备工艺及规模化生产关键技术攻关，实现了硫化物全固态电池中试技术开发。针对硫化物全固态电池研发过程中电解质性能及电池倍率和寿命的几大关键问题，研究组取得了重要突破：研发出多体系多功能性的硫化物固体电解质，最高室温离子电导率达11 mS/cm，与有机电解液相媲美；具备高倍率和低温充放电能力，即5℃、3C倍率（20min）充放电容量保持率80%； -40℃具有良好充放电性能；硫化物全固态软包电池在25℃、0.5C倍率条件下循环3000次，容量仍能保持82.7%，在国际国内均处于领先水平，初步解决了硫化物全固态电池的寿命问题。研究组正在进行硫化物固体电解质制备以及全固态电池成型生产线落地筹备工作，并与上下游产业方合作，加速技术的研发和验证过程。
研究工作得到国家自然科学基金面上项目、山东省自然科学基金、中国科学院洁净能源创新研究院合作基金项目和山东省重点研发计划等的支持。
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全固态锂硫电池数据分析
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